3.1.4 杨梅果状Co@rGO 催化NH
3·BH
3 水解放氢循环性能
催化剂循环稳定性测试是将催化剂进行多次循环利用,在第一次水解结束后,由于Co基催化剂具有磁性的特点,在外加磁铁的作用下,将反应后的溶液排掉,对催化剂颗粒进行多次洗涤后冷冻干燥再利用,加入与第一次等量的NH3·BH3 水溶液进行放氢测试。图3-6(a,b,c)分别为Co催化剂、杨梅果状Co催化剂和杨梅果状Co@rGO 催化剂在5次循环催化过程中的水解放氢曲线,(d)图为三种催化剂在5次循环过程中的TOF值。随着循环次数的增加,三种催化剂催化NH3·BH3 水解放氢反应所需时间逐渐增加,即催化活性逐渐降低,5次循环保持率依次为60.2%、69.4%、75.2%。图3-7为催化剂5次循环后颗粒的TEM 图,从图中可以发现,普通Co催化剂在5次循环后颗粒团聚性最明显,具有杨梅果状结构的Co催化剂在5次循环后颗粒团聚性得到改善,而经石墨烯负载后的杨梅果状Co催化剂仍呈现良好的分散性,说明在石墨烯载体作用下,颗粒保持良好的稳定性。催化剂失活的原因一般有如下几个因素:反应的副产物使催化剂的表面钝化,氢气产生后体积迅速膨胀导致载体坍塌,还有表面氧化、颗粒团聚、粒径增大等原因。但是杨梅果状Co@rGO 催化剂重复使用5次之后的放氢速率仍达到9.11molH2·min-1·molCo-1,具有一定的循环利用价值。(https://www.daowen.com)
图3-6 5次循环过程中催化氨硼烷水解放氢曲线: (a)Co催化剂;(b) 杨梅果状Co催化剂; (c) 杨梅果状Co@rGO 催化剂;(d)5次循环过程中TOF值
图3-7 5次循环后催化剂的TEM 图: (a)Co;(b) 杨梅果状Co; (c) 杨梅果状Co@rGO
