2.2.2 次生放射性核素
三个原生放射性核素232Th、235U 和238U 及其衰变产物核素是自然界天然放射性的主要来源。232Th、235U 和238U 均通过系列α衰变和β衰变,最终生成稳定铅同位素。根据其衰变类型,三个天然放射系分别为钍系(232Th)、铀系(238U)、锕-铀系(235U)。钍系从232Th开始,经过10次连续衰变,最后衰变到稳定核素208Pb。该衰变系成员的质量数A都是4的整倍数,即A=4n,所以钍系也叫4n 系。该衰变链如图2-1所示,其中母体核素232Th的半衰期为1.4×1010a,其子体核素中半衰期最长的是228Ra,为5.76 a。因此,钍系建立起长期平衡仅需要几十年的时间。在钍系中,由于228Ra和224Ra的半衰期较长,是该衰变过程中两种最重要的放射性核素。

图2-1 钍系衰变链

图2-2 铀系衰变链
铀系从238U 开始,经过14次连续衰变,最后衰变到稳定核素206Pb。该系成员的质量数A 都是4的整倍数加2,即A=4n+2,所以铀系也叫4n+2系。该衰变链如图2-2所示,其中母体核素238U 的半衰期为4.5×109a。子体核素半衰期最长的是234U,为2.455×105a。所以,铀系建立起长期平衡极慢,需要几百万年的时间。由于238U 在自然界的含量较高,铀系放射性核素是环境中天然放射性的主要来源。
锕-铀系衰变链从235U 开始,经过11 次连续衰变,最后衰变到稳定核素207Pb。由于235U 俗称锕-铀,因而该系称为锕-铀系。该衰变链如图2-3所示。该衰变系成员的质量数A 都是4的整倍数加3,即A=4n+3,所以其也叫4n+3系。该衰变链的母体核素235U 的半衰期为7.038×108a。子体核素半衰期最长的是231Pa,为3.28×104a。因此,锕-铀系建立起长期平衡需要几十万年的时间。

图2-3 锕-铀系衰变链
铀广泛存在于自然界,其在地壳中的含量为2.3×10-4%,但很分散。在火山岩中含量较低(0.03 mg/kg),而在磷酸盐岩中其含量高达120 mg/kg。铀在土壤中的含量随成壤母岩类型或土壤颗粒的来源变化较大,为1~8 mg/kg;在海水中铀的含量为3 mg/m3,可与大量溶解于海水中的碳酸根离子形成稳定的水溶性配合物。海水中铀的蕴藏量约为45亿吨,是陆地上已探明的铀矿储量的1 000倍,因此海水是一种重要的潜在铀资源。淡水中铀含量较低,在近岸海水中铀浓度与海水的盐度呈明显正相关。
铀有三种天然同位素,分别为234U(t1/2=2.48×105a)、235U(t1/2=7.04×108a)和238U(t1/2=4.47×109a),其天然丰度分别为99.27%、0.72%和0.005 8%。234U 是238U 衰变链中的子体核素,在封闭体系中234U 和238U 会形成衰变平衡,其放射性活度比为1(质量比为5.84×10-5)。在自然界,由于衰变过程的反冲作用和水浸可能导致严重分馏,因此利用其比值可以研究环境过程。
地壳中钍的浓度为6~12 mg/kg,高于铀。土壤中钍浓度一般高于铀,但海水中钍浓度远低于铀,仅为0.001~0.015 Bq/m3,这主要是由于钍主要以Th(Ⅳ)存在,在海水中易水解并吸附于悬浮颗粒物上,而从水体中清除。在所有三个天然衰变系核素中,从环境放射性和环境示踪的角度看,最为重要核素为238U 衰变系的226Ra、222Rn和210Po。234U和234Th在海洋示踪中有重要作用,210Pb是沉积物定年的关键核素。226Ra由于具有较长的半衰期(1 622 a),广泛存在于自然界中,在岩石圈中其放射性活度从石灰石中的16 Bq/kg到火成岩中的48 Bq/kg。在水圈中,地表水中的226Ra浓度为3~18 Bq/m3,而地下水中226Ra浓度为地表水的10~50倍。氡为惰性气体,生成后可以从土壤或沉积物中扩散至大气和水中,然后通过呼吸和饮水进入体内,222Rn和220Rn均为α衰变核素,放射性氡是天然辐射剂量的一个主要来源。室外大气中222Rn 的放射性浓度达3~18 Bq/m3,而地下水中222Rn浓度为1~1 000 k Bq/L。室内空气中222Rn与建筑材料及其地表土壤和岩石中的226Ra含量有关。