5.5.1　瑞典阿斯坡（ÄsPö）地下实验室

阿斯坡地下实验室位于瑞典东海岸Oskarshamn核电站附近的ÄsPö小岛上，其地下部分建在离地表约500 m 深处；基岩为花岗岩，主要组成矿物是石英、微斜长石和钠长石；其地下水温度为12.8℃，氧浓度为0.1 mg/L，氧化还原电势为112 m V，p H 为7.5，电导率为4.0 mS/cm。在ÄsPö 地下实验室，Vejmelka 等[173]系统地研究了Np、Pu、Am 在裂隙填充物上的吸附以及在花岗岩裂隙中的迁移行为。

（1）开展了批式实验。研究了无氧条件下、液固比为4 m L/g时，Pu、Am 和Np在裂隙填充物上的吸附。地下水与固相接触3周后，用450 nm 的滤膜将上清液与固相分离。将上清液与放射性核素储备液Ⅰ混合，得到放射性核素储备液Ⅱ。储备液Ⅱ中3种放射性核素及其浓度分别为238Pu（5×10-9mol/L）、241Am（1×10-9mol/L）、237Np（1×10-5mol/L）。将放射性核素储备液Ⅱ与预处理得到的固相混合，监测上清液中放射性核素的浓度随时间的变化，直到最终基本不变为止。研究发现，放射性储备液Ⅱ中3种放射性核素的浓度基本不随时间发生变化，而与裂隙填充物接触的上清液中，3种放射性核素的浓度随时间逐渐下降，直到最终达到平衡。

（2）开展了柱实验研究。研究了Np（Ⅴ）和惰性示踪剂氚的迁移行为。用颗粒尺寸小于1 mm 的裂隙填充物装柱，柱长为10 cm，内径为1 cm，孔隙率为22.7%；先用地下水预平衡两周。柱实验在Ar+1%CO2的气氛中进行，p H 为7.0，氧化还原电位为200～300 m V。结果表明，Np的迁移速率比氚的略小，滞留因子约为氚的2倍；与水相比，Np的流出仅推迟了约一个孔隙体积，Np的回收率高达95%。

（3）开展了裂隙迁移实验研究。将连续的断裂岩芯封装在不锈钢套管中，外围填充环氧树脂，上下底用丙烯酸玻璃封闭，玻璃上留有小孔以使液体可以顺利流过，裂隙的孔隙体积约为0.7 m L。用该装置研究了244Pu、237Np 和243Am 的迁移行为；流速设为0.05 m L/min，流出液中放射性核素的浓度由α能谱仪和ICP-MS测量。研究结果表明，Np的迁移比氚的慢，流出液体积为3～4 m L时，Np的穿透曲线达到了峰值，而氚只需要0.7 m L；237Np的回收率约为10%，243Am 和244Pu的回收率均不足1%；尽管保留时间较短，3种放射性核素特别是243Am 和244Pu仅有少部分穿透裂隙。当流速降低至3～5 m L/d时，流出液体积为11 m L时237Np的穿透曲线仍没有达到峰值，说明低流速显著减缓了237Np在裂隙中的迁移。

（4）开展了Am、Np和Pu的溶解性研究。使用EQ3/6计算了不同p H 时Am、Np和Pu的溶解度。Am（Ⅲ）在ÄsPö地下水中的溶解度在10-10mol/L量级。p H＜7时，Am（Ⅲ）的溶解度主要由Na Am（CO3）2的溶解度控制。在p H=7～9时，溶解度由固体Na Am（CO3）2控制[Am（Ⅲ）与OH-和的配位被考虑在内]。p H＞9时，溶解度控制相为Am（OH）3。

Np的溶解度与其氧化态密切相关，因此需要考虑Np（Ⅴ）和Np（Ⅳ）两种氧化态。Np（Ⅴ）在ÄsPö地下水中的溶解度较高，并且与p H 紧密相关。Np（Ⅴ）的溶解度为10-6～10-2mol/L，在计算中忽略了Np（Ⅴ）与OH-和的配位。Np（Ⅳ）的溶解度在10-8mol/L（p H 6～12）的量级。

Pu（Ⅳ）在ÄsPö地下水中被认为是稳定的。Pu溶解度的计算只考虑了Pu（Ⅳ）一种氧化态，在ÄsPö地下水中，Pu（Ⅳ）的溶解度为10-10～10-8mol/L。p H ＜9时，Pu（Ⅳ）的溶解度由Pu（Ⅳ）的羟基-碳酸盐物种控制。p H ＞9 时，Pu（Ⅳ）的水解逐渐起主导作用。

Widestrand等[174]在ÄsPö地下实验室的单个裂隙中进行了5 m 尺度的示踪运移实验，获得了荧光素钠、HTO、22Na+、42K+、47Ca2+、58Co2+、82Br-、85Sr2+、86Rb+、99mTc（没有穿透）、131I-、131，133Ba2+和134，137Cs+的迁移曲线。现场实验持续了1.5年，单次实验时间达10 000 h。在不受干扰的化学条件下，示踪剂的浓度从注入取样跨越了7个数量级。原位实验得到的相对滞留顺序为Na＜Ca≈Sr＜K＜Ba≈Rb＜Co≈Cs，这与在实验室用碎石材料得到的吸附系数的顺序相同。