2.5 本章小结与展望
本章介绍了环境中天然和人工放射性的主要来源，不同来源的贡献或释放量，不同环境中各种放射性核素，特别是重要人工放射性核素的浓度水平、空间分布以及随时间的变化。从公众所受辐射剂量的角度看，目前主要贡献仍然为天然放射性物质。全球天然辐射的个人年有效剂量平均值为2.4 mSv，我国为3.1 mSv，而全球人类活动所造成的辐射的人均年有效剂量为0.61 mSv，我国为0.22 mSv，而且其中主要贡献为医学诊断检查（全球0.60 mSv，我国0.21 mSv）。在所有人类活动所造成的放射性辐射剂量中，主要贡献者依然为全球大气核试验沉降（0.005 mSv），核燃料循环包括核电厂运行仅贡献了4×10-6mSv。图2-66为大气核武器试验释放的放射性物质对我国居民年有效辐射剂量的变化情况，可以看出这一来源的辐射当量剂量还在不断降低。但核事故对区域环境放射性水平影响重大，切尔诺贝利核事故和福岛核事故释放的放射性物质对核电厂周围环境的贡献巨大，对当地居民的辐射影响比较严重。因此这两起核事故的重污染区在开放前需要进行去污和退役处理。
图2-66 大气核武器试验对我国居民产生的年有效辐射剂量的变化（不包括14C）[10]
人类核活动，特别是核电厂运行产生的放射性物质中仅有极少部分释放到了环境中，绝大部分放射性物质仍然存在于乏燃料组件和放射性废物中。这些放射性物质需要进行妥善的地质处置，以免其进入环境造成辐射危害。研究放射性废物的妥善处置技术是保障环境辐射安全的关键。而厘清放射性核素在环境中的迁移和生态行为对理解放射性核素的长期危害关系重大。人类核活动释放到环境中的放射性核素为研究人工放射性核素的环境行为提供了天然的示踪剂和工具，研究各种人工放射性核素在大气、水、土壤、沉积物等不同介质中的迁移和转化，以及从大气、水和土壤到植物和动物组织的转移、吸收、沉积等是环境放射性化学的主要研究内容。20世纪60年代以来国际上对这些问题进行了大量研究，但仍然有许多基础问题不太清楚，例如为何相同来源的相同核素在相似环境中的迁移行为，以及从土壤到植物，从环境到动物组织的转移系数差异很大；吸入的放射性颗粒物对人体的辐射剂量估算的基础数据依然严重缺乏。我国环境放射性化学方面的研究一直严重滞后，亟须加强。近年来随着我国核能的迅速发展，环境放射性监测日益受到重视，已在全国建立了环境辐射监测网络和观测站点，但主要是测量空气中的辐射剂量率和环境样品中的γ核素，仍然缺乏对分析过程复杂的β和α核素的检测和研究[2]。
环境中的放射性核素由于其独特的来源，作为海洋和环境示踪剂得到了广泛应用，近年来我国在这方面的研究工作也在积极展开，以下是环境放射性核素的几个主要应用领域。
（1）年代测定
主要是利用放射性核素衰变特性，在确定其初始含量的情况下，通过测量样品中的放射性核素，利用其特征的半衰期，来测量其形成、暴露或埋藏年代。
其中应用最广的测年核素为14C。由于在大气中宇宙射线引发的核反应生成的天然14C的产率相对稳定，形成后迅速在大气和生物圈达到平衡，使得生物中14C/12C 值固定。在带有14C信息的材料与大气交换停止后，14C通过放射性衰变不断减少，因此通过分析样品中的14C/12C比值，与初始形成的比值比较，就可以测得样品的生成或埋藏年代，其测年范围为80～50 000年。大气核试验释放的14C 大幅度改变了大气中14C 浓度和14C/12C比值，考虑到14C 较长的半衰期，核试验释放的14C 仅有极少衰变，但大气中的14C/12C比值从1965年以来不断降低，而且通过树轮确定。测量停止与大气交换的样品中的14C/12C比值，通过与14C标准曲线对比，就可以确定其1950年以后的年龄，从而将14C的测年范围拓展到0～50 000年。近年来由于加速器质谱测定14C 的普及，14C 定年已应用到地质、环境和考古等许多方面。
另一种测年应用较为广泛的核素为210Pb。土壤中238U 衰变系核素226Ra衰变产生的惰性气体核素222Rn，会通过扩散进入大气中，使得大气中222Rn 浓度相对较为稳定。而222Rn半衰期较短，其会进一步衰变形成半衰期较长（21年）的210Pb、210Pb在大气中迅速与颗粒物结合，通过干湿沉降到地表，并以相对稳定的沉降速率进入沉积物中。封存进沉积物中的210Pb会发生持续放射性衰变。测量沉积物中210Pb的浓度就可以确定其沉降时间，测定其深度分布就可对整个沉积物柱中的每层进行测年。210Pb主要用于湖底沉积物的定年，定年范围一般为0～100年。
大气核试验全球沉降的137Cs浓度是第3种沉积物测年核素。1961—1962年集中的大气核试验造成大量大气137Cs和其他放射性核素的沉降，1963年在沉积物中形成较为明显137Cs沉降峰值，依据这一峰值和沉积物的深度，在假定均匀沉积的前提下可对沉积物定年。在北半球大部分区域，特别是欧洲1986年的切尔诺贝利核事故的137Cs沉降也很显著，从而可以作为另一个时间标尺，结合1963年的大气沉降标尺对沉积物定年。
还有其他很多天然放射性核素也被用来测年，如钾氩测年法利用40K 放射性衰变到40Ar，通过测量封闭体系中由40K 衰变形成的40Ar可对10万年的样品和事件定年。铀钍测年法是利用234U 和衰变产物230Th以及235U 和衰变产物231Pa对年龄为几千年到几十万年的海洋沉积物定年。铷铯测年法利用原生放射性核素87Rb衰变生成87Sr来测量几十亿年的样品。铀铅测年法应用235U-207Pb和238U-206Pb的比例测量100万年到45亿年的样品，地球年龄就是通过这一方法测定的。
（2）海洋示踪
放射性核素也被广泛应用于示踪海洋过程。人工放射性核素如3H、14C、137Cs、90Sr、99Tc、129I、236U 等，由于其在海水中的高溶解度及其在海洋中长的滞留时间已被广泛用于示踪海水运动、洋流循环和水团交换。其中海洋中的3H、14C、90Sr和137Cs主要为大气核试验全球沉降。3H 的半衰期较短，浓度较低，浓集较为费时，其应用相对较少。90Sr和137Cs半衰期仅为29～30年，目前海水中浓度较低，需要从大体积海水（50～1 000 L）浓集和分离后再测定，较为困难。99Tc和129I除大气核试验外，乏燃料后处理厂的海洋排放是其主要来源，因此近年来得到大量应用，特别是129I，使用加速器质谱测量时，仅需要0.05～0.5 L海水，这方便了大批量的样品分析，其已用于示踪研究北大西洋和北极外，其他很多海域（如中国海域、太平洋、大西洋甚至南极海域）的洋流运动。由于碘还是一种氧化还原敏感元素，129I的化学形态直接反映了海洋环境，如在含有高含量初级生物的北极和海藻爆发的海域，129I的主要形态由碘酸盐转变为碘化物。海洋中99Tc主要来源于欧洲乏燃料后处理厂的排放，通过测量海水和海藻中99Tc的变化，并与乏燃料后处理厂的排放比较，可以研究海水在北大西洋和北极的运动。236U 和233U 作为一个新兴海洋示踪剂近年来得到重视。不同人工来源的233U/236U 比值不同，因此可以示踪不同来源水团的交换。
天然放射性示踪剂如234U-234Th被用于研究海洋颗粒物清除动力学和大气中CO2的海洋清除效率。这主要是基于238U 衰变系的234U 的铀酰碳酸盐配合物在海水中可稳定存在，而其衰变产物234Th 在海水中溶解度较低，易于和颗粒物结合，通过测定234Th-234U的不平衡可以研究颗粒物的清除速率。226Ra-222Rn可用于示踪海湾和海底地下水的排泄量。223Ra、224Ra、226Ra、228Ra可用于示踪海洋中不同来源的水团混合，估算水体形成的年龄等。
（3）大气扩散和污染物传输
宇生放射性核素如7Be、10Be、22Na等被广泛用于研究平流层和对流层的大气交换。这些宇生放射性核素主要在平流层，然后扩散进入对流层，并进一步沉降到地表。根据7Be和10Be不同的半衰期以及22Na的生成过程，通过测定不同高度大气中7Be/10Be比值，以及22Na在大气层的分布可以研究对流层至平流层大气的扩散速率和过程。通过长期观测和测量大气颗粒物和沉降物中7Be的浓度，不但可以研究太阳活动，而且可以研究降水和其他环境因素对大气颗粒物的清除。通过测定大气中切尔诺贝利核事故和福岛核事故释放的137Cs、131I以及其他核素的分布、形态，可研究大气传输过程，以及环境因素对大气中元素形态和赋存状态的影响。通过长期测量事故后大气中137Cs和129I的浓度随时间的变化，可以研究颗粒物的再悬浮以及挥发性碘的大气化学和过程。通过测量南极大气中129I的水平和变化可以研究其来源，结合核事故释放的放射性核素可以研究大气在南北半球的交换。放射性核素也被用于示踪沙尘暴的来源和雾霾的形成和演化。基于不同区域地表环境中人工放射性核素的水平差异和同位素比值特性，可以追踪沙尘暴的来源。基于129I易挥发特性以及大气中129I和稳定127I的不同来源，通过测定雾霾期间颗粒物中碘同位素的组成，就可以研究其来源、形成和消除的过程了。
（4）土壤侵蚀和地下水的来源示踪
基于大气核武器试验沉降的137Cs与土壤颗粒物牢固结合的特性，137Cs已被广泛用于示踪测定土壤的侵蚀和沉积速率。鉴于137Cs较短的半衰期，土壤中全球核试验沉降137Cs的浓度已经很低，难以测定。近年来另一种长寿命大气核试验沉降核素钚同位素（239Pu/240Pu）已开始用于土壤侵蚀和沉积研究，结果表明其示踪效果与137Cs相同，但需要的样品量更少。利用氯和碘高水溶性的特点，36Cl和129I可用于地下水的来源和年龄测定。由于50年代以来，环境中人工129I的浓度比之前环境高3～6个数量级，因此可以通过测定地下水中129I和36Cl的浓度来研究地下水中现代降水的贡献。
（5）地质和环境时标
人类工业活动，特别是1950年以来，人与自然的相互作用加剧，如快速增加的大气CO2浓度和温度、迅速恶化的环境污染等，人类对地球环境的影响不断增加。近年来国际上提出了一个新的地质时代——人类世，用于划分和研究人类对自然的影响。其中提出的用于划分人类世地层标志物主要为大气核试验沉降的长寿命核素239，240Pu和129I。通过在全球几个代表性地点，采集和分析沉积物、冰芯、珊瑚等物质中的239，240Pu和129I，来确定和划分人类世的起点。
除了上面指出的应用外，环境放射性核素还应用于其他诸多领域。随着放射性核素分析和测量技术，如加速器质谱和ICP-MS等质谱技术的快速发展和普及，放射性核素的分离和干扰去除技术的提高，环境放射性核素的应用正在不断拓宽和深入，也将会在更多领域发挥更为重要的作用。