5.5.3　比利时摩尔（Mol）地下实验室

摩尔地下实验室位于比利时东北部核能研究中心，距离布鲁塞尔仅80 km；Mol也是比利时放射性废物处置库的预选场地，计划用来处置中放和高放废物。Valcke等[181]研究了Np、Pu和Am 从SON68玻璃试样中的浸出，以及在3种压实黏土中的迁移。放射性玻璃试样包含质量分数为0.85% 的237Np O2（0.22 MBq/g237Np），238～242PuO2（27 MBq/g239/240Pu）或241Am2O3（1 GBq/g241Am）。3 种回填材料分别是干燥的Boom 黏土，混合了石英砂和石墨的钙基膨润土，以及掺杂了SON68玻璃粉末的钙基膨润土。添加玻璃粉末的目的是提高回填材料中玻璃主要成分（Si、Al、B、Na、Ca、Zr、Li和Zn）的浓度，降低这些元素在玻璃与回填材料之间的化学势差异，从而降低玻璃的溶解速率。在钙基膨润土中掺入玻璃粉末后，玻璃的蚀变率降低了2个数量级；与在干燥Boom 黏土中的浸出量相比，放射性核素的浸出也显著减少。因此，掺杂了玻璃粉末的钙基膨润土可能是更好的回填材料。Np、Pu、Am 选择性地滞留在蚀变层中，但Np的滞留程度低于Pu和Am 的。实验选择的3种回填材料都能有效抑制放射性核素的迁移。Maes等[182]研究了天然有机物对241Am 在Boom 黏土中迁移行为的影响，发现溶解的有机物促进了241Am 的迁移，部分Am 能够与有机物形成稳定的配合物，并与有机物一起迁　移 超 过1 年 时 间。Van Laer 等 在“Sorption studies on Boom Clay and clay minerals—status 2016”的报告中，总结了放射性核素在Boom 黏土及其构成矿物伊利石和蒙脱石上的吸附。在p H=4～8时，Am 在伊利石上的吸附能力很强（lg Kd≈6）。固液比的增大降低了Am（Ⅲ）的分配系数，因为Boom 黏土中可以分离出浓度很高的溶解态有机物，这些有机物可与Am（Ⅲ）发生配位作用。此外，发现超滤可以增加lg Kd，原因在于超滤除去了结合有Am 的有机胶体。他们还使用真实Boom 黏土环境中的水（RBCW）及合成的模拟水溶液（SBCW），测定了Am 在Boom 黏土上的吸附等温线，探讨了溶解有机物对Am 吸附的影响[55，183]。此外，发现Eu 在伊利石上的吸附Kd与Am 相近（p H＞6时，lg Kd≈5.5），无机碳的存在降低了Eu在伊利石上的吸附（lg Kd≈4），有机碳的作用更为明显（lg Kd=2.5～3.5）。Eu在Boom 黏土上的吸附较少（lg Kd=1～3）[184185]。Henrion等[185]研究了Np（Ⅳ）在Boom 黏土上的吸附。吸附达到平衡后，分别用超滤和高速离心分离固液两相，发现超滤分离比高速离心分离得到的分配系数（Kd）更大。这是因为超滤可以从溶液中滤掉胡敏酸（HA），结合在HA 上的Np（Ⅳ）也被一同除去了。通过研究氧气对吸附的影响，发现Boom 黏土的部分氧化，促进了Np（Ⅳ）的吸附（在无氧环境下为209 L/kg，在空气中为763 L/kg）。空气条件下Kd的增加是由于絮凝导致了悬浮液中HA 浓度的减少。他们还研究了Np与其他放射性核素的竞争吸附，发现Eu（10-5mol/L）或U（10-6mol/L）的存在对Np的吸附没有影响。

Dierckx等[186]研究了U（Ⅵ）在Boom 黏土上的吸附，发现随着接触时间和固液比（20～200 g/L）的增加，U（Ⅵ）在Boom 黏土上的吸附逐渐增加。固液比为200 g/L、接触时间为20天时得到的最大分配系数为170 L/kg。

根据计算，Pu（Ⅲ）/Pu（Ⅳ）是Boom 黏土条件下的主要氧化态，单核的Pu（Ⅲ）-碳酸盐配合物和是Pu在Boom 黏土条件下的主要物种。Henrion等[185]研究了Pu在Boom 黏土上的吸附，发现相分离程度对Kd有很大影响。Kd随着相分离程度的增加而增加，说明了Pu胶体的存在。使用高速离心分离时，悬浮在上清液中的胶体，使离心分离得到的Kd比超滤分离的小。