3.4.5 碘-129(129 I)

3.4.5 碘-129( 129 I)

129I的半衰期为1.6×107年,通过β衰变至129mXe,其最大β衰变能量(Emax)为154.4 ke V。激发态129mXe通过内转换衰变,可以发射39.6 ke V 的γ射线(7.5%)和X 射线(29.46 ke V,20.4%;29.78 ke V,37.7%)。129I在环境中天然存在,在大气中由氙气通过宇宙射线引起的核反应生成,在土壤中通过铀的自发裂变和热中子引发的裂变产生。环境中天然129I的浓度很低,但由于核武器试验、核事故和核设施排放,环境中的129I浓度水平已经显著上升。其中,环境中最主要的129I来自在英国Sellafield 和法国La Hague乏燃料后处理设施的排放。

长寿命放射性核素129I的测量,可采用γ能谱法、液体闪烁计数测量、中子活化分析法及质谱法。由于129I具有长半衰期以及低γ射线能量和强度,γ能谱对其检测限较高(0.02 Bq)[50]129I的β衰变分支比为100%,液体闪烁计数测量的检测限约为10 mBq量级[51];中子活化分析法利用反应堆把129I通过中子活化反应129I(n,γ)130I转化为130I后使用γ能谱仪法测量130I活度,由于有稳定同位素127I通过127I(2n,γ)129I、129I(n,γ)130I核反应的干扰,其检测限可达1μBq[52],但是该方法的应用受限于需要反应堆辐照样品使其活化。受限于同质异位素和分子离子(如129Xe、127I2H 等)的干扰及127I峰的拖尾等原因,ICP-MS对129I的分析探测限仅为2.5μBq/g[53];ICP-QQQ 串联质谱模式的应用可以更好地去除这些同质异位素和分子离子的干扰[54]。AMS在分析检测限(可低至104原子)和丰度灵敏度(同位素原子数比可达到10-16)方面具有无可比拟的优势,是环境示踪研究中超低活度水平129I测量的最灵敏手段。由于129I具有极长的半衰期,放射性计数测量方法(包括液闪计数测量)仅适用于放射性活度较高的样品,例如一些核电站和乏燃料后处理设施周边的环境样品。对于环境中极低活度浓度129I的测量,则需采用更为灵敏的质谱分析方法,尤其是AMS分析。

Hou等[55]报道一种大体积(30~50 L)环境水样中129I的阴离子交换色谱分离方法。在该方法中,首先使用p H<2的KHSO3将水样或其他液体样品中的碘还原为碘化物,吸附至阴离子交换柱(AG1-X4,NO3-形式)上;然后用2 mol/L NaNO3溶液将碘洗脱,再用CCl4提取分离洗脱液中的碘;最后将碘反萃至少量溶液中,用液闪计数测量,或者制成合适的靶样用于中子活化分析或AMS测量。

对于固体环境样品(如土壤、沉积物、植物和气溶胶样品等),首先须将129I与样品基质分离,然后再进行测量。由于碘的挥发性较强,通常可通过焚烧法将碘与固体样品分离以释放气态碘[56]。释放的碘被捕获在NaOH 溶液中,然后用CCl4萃取来分离用于测量的碘。此外,也可用碱熔法将碘从环境样品(如土壤、沉积物、大气颗粒物、植物和动物组织等)中分离出来。具体步骤如下:首先在样品中加入125I示踪剂,将NaOH 与样品混合,干燥后,在500~550℃下灰化/熔融3~4 h,用热水浸提熔融样品,并将浸出液与残余物过滤分离,最后用CCl4提取分离浸出液中的碘。