2.3.3 核燃料循环
从20世纪40年代人类利用核能以来，生产、应用和处理了大量核燃料，主要是235U，也包括少量239Pu和233U（232Th）。核燃料循环包括铀矿的开采和冶炼、铀的转化和富集以及核燃料元件制造的前段，核电厂运行和乏燃料后处理以及放射性废物贮存和处理处置的后段。图2-8为闭式核燃料循环示意图。在核燃料循环前段的燃料生产过程中，铀矿开采中的尾矿和冶炼过程中的废渣中含有大量铀及其放射性衰变产物，风蚀和降水作用会导致其中小颗粒和水溶性组分扩散到周围环境中，同时由于挥发性氡在开采和冶炼过程中会释放到大气中，造成一定范围内的放射性污染。这些污染基本属于区域环境污染，较少造成大范围扩散。在早期铀矿冶炼过程中，部分含铀颗粒也释放到大气中，造成区域环境污染。在235U 同位素富集和燃料元件生产过程中的铀及其衰变产物核素的释放一般较少。233U 燃料的生产包括前段钍的采矿、冶炼和钍材料的生产，与铀的生产过程相似。到目前为止，233U 燃料的生产和使用量非常有限，因此由此导致的放射性释放量比较有限。核燃料循环前段并未生产任何新的放射性物质，仅导致原存在于含有铀和钍的矿物中的天然放射性暴露于表层环境，造成区域环境污染和辐射危害。
图2-8 闭式核燃料循环示意图
核燃料循环后段的乏燃料后处理是环境中人工放射性的一个重要来源。乏燃料后处理是将在反应堆中燃烧后的乏燃料通过化学方法处理，将其中尚未燃烧的235U 和新生成的燃料（如239Pu）分离回收，以制成新的燃料元件再使用，并将反应堆运行中产生的放射性裂变和活化产物提取、分离用于其他目的，或转化成合适的形式进行地质处置。虽然有多种乏燃料后处理流程和技术的研究和报道，但到目前为止工业规模的乏燃料后处理流程均采用磷酸三丁酯（TBP）为萃取剂的水法后处理流程分离铀和钚（PUREX）。图2-9为目前采用的改进的水法后处理PUREX 流程框架图。在乏燃料元件的切割和酸溶阶段，乏燃料元件内部存在的大部分放射性气体组分会释放，虽然经过过滤和捕集，仍然会有一部分以气态形式释放于环境中。由于乏燃料在后处理前均经过长时间冷却，较短寿命的放射性核素（如131I等）已衰变殆尽，因此乏燃料后处理排放的主要放射性核素为较长寿命的3H、14C、129I、85Kr等。其他非挥发性放射性裂片和活化产物核素，包括超铀核素则形成液态废物，固化后进行地质处置。部分低水平液态废物会通过稀释后排入海洋或河流，从而进入环境。表2-9列出了全球曾经运行和正在运行的乏燃料后处理厂及其处理能力[8]。这些后处理厂中，位于法国拉黑格（La Hague）和马科（Marcoule）以及英国塞拉菲尔德（Sellafield）的三座后处理厂处理能力最大，目前全球动力堆乏燃料大部分是在这三个后处理厂处理的，其向环境排放的放射性物质的量也最大。表2-10和表2-11分别为英国Sellafield和法国La Hague乏燃料后处理厂在1970—1997年的大气排放量和液态海洋排放量。两个后处理厂在运行早期，特别是1970—1985年的137Cs和90Sr的海洋排放量较高，而后迅速降低，这主要归因于日趋严格的允许排放标准。但20 世纪90 年代以来这两个后处理厂的液态129I和99Tc的排放量迅速增加（图2-10），这主要是由于允许的α放射性物质排放降低，两个后处理厂为降低锕系元素的排放而增加的减排措施没有考虑到对129I和99Tc的控制，从而导致其排放量增加。虽然这些排放的放射性物质导致欧洲海域的放射性水平远高于其他海域，但与天然放射性相比，对相关人群的年受照当量剂量并无显著影响。
图2-9 乏燃料水法后处理PUREX 流程框架图
表2-9 全球乏燃料后处理厂及其处理能力[8]
续 表
图2-10 英国Sellafield和法国La Hague 两个乏燃料后处理厂液态129I和99Tc的海洋年排放量变化
表2-10 英国Sellafield乏燃料后处理厂放射性大气排放量和液态海洋排放量（1970—1997）［3］
续 表
表2-11 法国La Hague 乏燃料后处理厂放射性大气排放量和液态海洋排放量（1970—1997）［3］
续 表
