2.4.2 陆地环境放射性
陆地环境的天然放射性主要来源于宇宙射线辐照、原生放射性核素40K，以及天然铀和钍衰变系的放射性核素。宇生放射性核素的水平较低，分布不均匀，主要与环境过程有关。7Be、10Be、26Al、36Cl被广泛用于定年、环境和气候示踪，40K 作为钾元素的一个天然同位素（丰度为0.011 7%），在环境中与钾的分布相似。铀和钍的分布与其介质有关，分布不均匀。虽然人类核活动大量开采和使用了铀，但环境中铀的主要天然同位素235U和238U 的丰度，除个别区域和局部环境外改变不大，但由于234U 来源于238U，经过234Th和234Pa的衰变而生成，原子核衰变过程的核反冲作用和水侵蚀作用会导致其有较大的分馏。图2-35 为美国及周边地区表层土壤中铀和钍的分布，图2-36 为欧洲以10 km×10 km 网格为单位的表层土壤中铀和钍的估算值和分布。可以看出铀和钍在土壤中的分布并不均匀，主要与成壤母岩或有明确来源颗粒中的铀和钍含量有关。我国表层土壤中铀含量为0.42～21.1μg/g，中位值为2.72μg/g，几何平均值为2.79～1.50μg/g，高于铀的地壳平均丰度（1.7μg/g）及其在美国土壤中的含量平均值（2.3μg/g），其中在红壤和赤红壤中的含量较高（4.1μg/g），而在棕壤和高有机质的棕色森林土中的含量较低（2.3μg/g）。我国表层土壤钍含量为0.003～100μg/g，中位值为12.4μg/g，几何平均值为（12.8±1.5）μg/g，远高于地壳中钍的平均含量（5.8μg/g）。此外，还发现我国土壤中铀和钍含量呈现较好的线性相关（r=0.64）[33]。由于铀和钍性质相近，在内生地球化学过程中常常共生，在土壤中铀和钍的高度正相关，说明他们都主要来源于成壤母岩中。但土壤中钍与铀的含量的比值（4.44）远高于地壳中钍铀丰度比（3.4），这与铀在土壤中的UO22+离子可与碳酸根形成水溶性的铀酰碳酸根配合物，因此比稳定存在的钍更易流失有关。
图2-35 （a）美国及周边地区表层土壤中钍的分布；（b）美国本土表层土壤中铀的分布
注：每10km10km的底层室内氡浓度测量值（该单元平均值既不是对人口暴露的估计，也不是对风险的估计）
图2-36 （a）欧洲局部地区表层土壤中的钍浓度分布（2019年1月）；（b）欧洲局部地区表层土壤中的铀浓度分布（2019年1月）；（c）欧洲局部地区室内氡浓度分布；（d）欧洲局部及周边地区宇宙射线年剂量分布
铀和钍系衰变产物中对环境放射性贡献较为重要的核素包括226Ra、228Ra、222Rn、210Pb和210Po。土壤中226，228Ra是大气氡以及室内氡的主要来源，而大气氡特别是室内氡的吸入是人体天然辐射暴露的主要贡献者。土壤中226Ra浓度一般为20～30 Bq/kg，与土壤中铀含量呈正相关，这主要是由于226Ra是238U 的衰变产物，土壤中铀和镭均主要来源于成壤母岩[33]。土壤中222Rn浓度与226Ra浓度呈正相关，但稍低于土壤226Ra浓度，为0.2～20 Bq/kg。这主要归因于以气体存在的222Rn非常容易通过扩散渗出土壤，进入大气中。大气中的222Rn浓度与土壤中222Rn的析出率直接相关，而土壤222Rn的析出率与土壤226Ra的浓度呈正相关，同时也与土壤孔隙度、含水量有关，含水量过高或过低均会导致222Rn析出率降低。室内（直接建于地表的房子）222Rn浓度与地表226Ra浓度正相关，高铀和镭含量区域室内氡含量明显升高。欧洲地区室内氡浓度分布（图2-36）表明其变化很大，在芬兰和捷克室内氡浓度远高于其他地区。对于高层建筑，室内氡来源主要为建筑材料，其中较高的226Ra会导致较高的室内氡浓度。在有些建筑材料生产中加入的炉渣可能含有较高的铀、钍和镭，这些材料成为室内高浓度氡的主要来源。
由于土壤中镭的生物可利用度并不高，因此其从土壤到植物的转移系数也不高，虽然人体内226Ra暴露的主要途径是膳食摄入，但总摄入量并不高，全球平均膳食年226Ra摄入量仅为19 Bq。我国1990 年226Ra的年膳食摄入为27.1 Bq[34]，远低于210Po、40K、210Pb等天然放射性核素（表2-18）。228Ra的放射性摄入量高于226Ra。228Ra是钍系衰变链核素，直接由232Th衰变而来。由于土壤中较高的钍含量，以及228Ra较短的半衰期导致其在土壤中的放射性水平较高。
表2-18 我国正常本底地区成年男子放射性核素年膳食摄入量以及累计有效剂量[34]
* 总计来自实际调查结果（包括天然铀、钍按1982年值），总估算值对40K 采用世界平均值
陆地环境中的人工放射性核素主要来源人类核活动释放在大气中的放射性物质的沉降，以及少量排放在河流中的放射性物质。全球环境中的人工放射性核素主要来自全球大气核武器试验的沉降。切尔诺贝利核事故和福岛核事故释放的放射性核素主要沉降在附近区域，对全球的影响有限。乏燃料后处理厂、核电站和其他核设施释放的核素主要对其周边区域产生影响。由于全球核武器试验场主要分布在北半球中高纬度地区，全球大气核武器试验释放的放射性物质也主要分布在北半球，大气沉降90Sr和137Cs的全球分布（图2-37）表明其在北纬45°最高，向北极和赤道方向逐渐减小。南半球的大气核武器试验大气沉降量只有北半球的1/6～1/5，但也呈现出相似的分布，在南纬40°左右最高，向南极和赤道方向逐渐降低。全球最低沉降水平出现在南极地区。其他主要来源于大气核武器试验的核素（如钚同位素等），也呈现出相似的分布（图2-38）。
图2-37 大气核武器试验沉降90Sr（a）和137Cs（b）在全球的分布[35-36]
图2-38 大气核试验沉降239，240Pu在全球的分布[3]
由于沉降的137Cs和钚同位素与大气颗粒物或矿物质结合牢固，被完好地保存在湖泊沉积物中，其在沉积物中的分布呈现出与大气沉降相同的时间分布，因此其作为时间指标被广泛用于沉积物的年代测定。图2-39为南半球澳大利亚Victoria湖和我国贵州省贵阳市红枫湖沉积物中钚同位素和137Cs的分布[35，37]。可以看出在两个湖泊中137Cs和钚同位素的沉降峰值均出现在1964年的沉积物层中，这个峰值归因于1962年美国和苏联进行的多次大气核试验的释放。1～2年的滞后应该是由于这些核试验大部分爆炸当量较高，释放的放射性物质大部分进入大气平流层，经过一段时间的滞留才沉降到地表所致。虽然137Cs和钚同位素峰值的层位和分布相似，但137Cs峰稍宽，这可能与这两个元素的化学性质和环境行为有关。137Cs大部分与沉积物中的黏土矿物质结合，而钚除了矿物质外，也有部分与沉积物中的有机质结合[38]。另外，澳大利亚湖底沉积物中钚和137Cs的活度和沉积总量也远低于北半球的中国贵州，与南半球低的大气核试验沉降一致。
图2-39 湖底沉积物中钚同位素和137Cs的分布[35，37]
沉降在地表的放射性物质主要保存在土壤中，并通过植物和水进入生物圈。由于137 Cs和钚同位素与土壤颗粒物的结合较强，沉降到地表的颗粒物的量和入渗深度有限，因此其主要存在于表层或次表层土壤中（图2-40）。然而在无明显人为扰动的土壤剖面也观察到钚同位素和137 Cs向下迁移至10 cm 或更深处。这主要是由于降水作用导致结合到沉降的137Cs和钚同位素的土壤小颗粒上的以及少部分水溶性137Cs和钚同位素缓慢向下迁移所致。研究发现，大气沉降的137Cs和钚同位素在土壤小颗粒中的活度明显高于粗颗粒，这主要是由于土壤小颗粒的比表面积较大，而沉降的137Cs和钚同位素主要是通过吸附并结合在土壤颗粒物表面的相应组分上所致[39]。除大气核武器试验外，切尔诺贝利核事故、乏燃料后处理、卫星坠毁以及携带核弹头的飞机坠毁等均向区域环境释放了一定量的钚，导致区域环境浓度的升高。另外在大气核武器试验场及其周围区域也有较强的沉降。表2-19列出了不同区域环境中上层30 cm 土壤中钚同位素浓度水平。
图2-40 中国未扰动土壤剖面137Cs和钚同位素的深度分布[39-41]
表2-19 不同地表环境中239，240Pu 和238Pu 浓度水平[41]
续 表
图2-41 切尔诺贝利核电厂事故后欧洲大陆137Cs沉降水平和分布
核电厂事故向环境也释放了大量137Cs。受切尔诺贝利核事故影响，欧洲大部分地区137Cs水平显著高于其他地区。图2-41是通过分析大量土壤样品获得的欧洲大陆137Cs的分布。可以看出137Cs的分布极不均匀，除了在切尔诺贝利核电厂周围的俄罗斯、白俄罗斯和乌克兰局部地区有较高的沉降外，在北欧（芬兰、瑞典、挪威）和南欧（奥地利、罗马尼亚）局部地区也有较高的沉降水平。这主要是由于核事故后连续释放多天放射性物质，其间以东风为主的风向发生改变，将部分放射性物质传输到北欧，部分传输到南欧，而沉降水平的差异主要是由于降水时间和降水量的差异所致。当辐射云遇到降水，大部分放射性物质被雨水冲刷以湿沉降的形式沉降到地表。图2-42是福岛核事故后通过分析表层土壤样品获得的日本表层土壤中沉降的137Cs的空间分布。137Cs主要分布在从福岛第一核电厂向西北方向的一个相对较小区域。这主要是由于福岛核事故发生期间西风为主导风向，福岛核事故释放的大部分放射性物质向东扩散，其中大部分沉降在北太平洋，少量继续向东沿美国、北大西洋、欧洲、中东、亚洲绕地球一圈后到达中国。其间的短时间东南风和降雨将部分放射性物质扩散到西北方向，并沉降于地表。
图2-42 福岛第一核电站事故后日本表层土壤中沉降的137Cs的分布[4]
对于长寿命核素129I，由于其主要来源为乏燃料后处理厂的大气和海洋排放，129I在陆地环境中的分布和主要来源与大气核武器试验释放的核素不同。图2-43是根据测得的全球陆地淡水（河流、湖泊、降水）中的129I的浓度绘制的全球陆地环境129I浓度分布。可以看出与降水中129I水平的分布相似，北半球129I水平显著高于南半球，南极地区最低。全球范围内，在欧洲特别是西欧和北欧环境水样中129I的浓度水平最高，这主要是由于Sellafield和La Hague乏燃料后处理厂的大量排放所致。在切尔诺贝利核事故污染区域也发现较高水平的129I。在其他没有直接受到核试验、乏燃料后处理厂释放和核事故影响的地区，呈现出北半球中高纬度地区水平较高、低纬度地区较低的趋势。北极地区由于受到欧洲的乏燃料后处理厂的排放也呈现出较高的水平。
图2-43 全球陆地淡水（河流、湖泊、降水）中129I的浓度分布[43]
福岛核事故向大气中释放了大量131I，由于碘在人体甲状腺的富集，因呼吸而导致的内照射剂量较高。但131I的半衰期较短，大范围检测涉及大量样品的采集和测量，因此难以进行。由于129I和131I同为裂片核素，且发现福岛核事故污染土壤中129I和131I呈高度正相关[42]。图2-44为用分析获得的表层土壤中129I浓度重构的福岛核事故后日本表层土壤中131I的分布，可以看出虽然131I与137Cs的沉降模式相似，但不完全相同，这主要是由于碘和铯不同的化学性质，以及释放的131I和137Cs在大气中不同的化学形态和不同环境行为所致[42]。
图2-44 用表层土壤129I浓度重构的福岛核事故后日本表层土壤中131I的分布[42]
（a）福岛第一核电厂周围30千米内地表单位面积131I的沉降量；（b）高污染土壤中129I和131I沉降密度的相关性分析
由于碘在哺乳动物和人体甲状腺中高度富集，以及129I和稳定碘相同的化学性质，人和动物甲状腺中129I与127I的原子比值可以用来评价人类活动和核事故释放的放射性碘对人体的辐射危害，以及环境129I的浓度水平[44-46]。图2-45为欧洲不同地点和时间采集的人和动物甲状腺中的129I与127I的原子比值（2×10-9～1×10-6），其显著高于中国人体甲状腺中的129I与127I的原子比值（4×10-10～2×10-9），这主要归因于欧洲乏燃料后处理厂的贡献。
图2-45 欧洲不同地点和时间采集的人和动物甲状腺中的129I与127I的原子比值