2.4.1 大气中的放射性
大气中的天然放射性主要来源于宇宙射线及其核反应生成的宇生放射性核素。表2-16列出了主要宇生放射性核素在大气中的生成速率和总储量估算值。除14C 主要是由宇宙射线的二次粒子中子与大气中的氮通过14N（n，p）14C 反应产生于对流层顶部外，其他核素大约1/3产生于对流层，2/3产生于平流层[11]。在平流层生成的宇生放射性核素弥散进入对流层，沉降到地表。弥散速度对于其地表沉降量有重要影响，特别是对较短寿命的核素。图2-11为7Be在大气中的生成速率随高度和纬度的变化情况，赤道上空生成率最高，随纬度升高逐渐降低，在北极和南极上空生成率最低。随着高度的增加，生成速率显著增加，因此7Be主要生成于平流层和对流层顶部，对流层下层的生成量较小[11]。
表2-16 主要宇生放射性核素在大气中的生成速率和总储量估算值[11，14]
续 表
图2-11 7Be 在大气中的生成速率随高度和纬度的变化情况[11]
图2-12（a）为瑞典的Kiruna、Grindsjön、Ljungbyhed，捷克的Prague和法国的Dion这5个地点地表大气（气溶胶）中7Be浓度30年（1972—2002）的变化[12]。可以看出大气中7Be浓度在不同时间、不同地点的变化较小，基本处于2 mBq/m3水平。但对其进行平滑后可以发现7Be浓度在大约10年的周期内呈现有规律的变化，且与太阳活动和宇宙射线的强度变化吻合[图2-12（b）]。太阳活动活跃期宇宙射线强度较低，此时大气7Be的浓度较低，这与其主要由宇宙射线与大气中的氮和氧的散裂反应生成相符。图2-13为斯洛伐克（Bratislava）地面大气中月平均7Be活度浓度变化[13]，表明该地区大气中7Be浓度呈现出明显的季节变化，夏季高而冬季低，这是由于7Be主要产生于平流层和对流层顶部，宇生放射性核素从平流层到对流层的交换随温度而变化，夏季交换高于冬季，导致夏季对流层，特别是低层大气中7Be浓度升高。
图2-12 欧洲不同地点地表大气中7Be浓度随时间的变化及太阳活动对7Be浓度的影响
（a）瑞典（Kiruna、Grindsjön、Ljungbyhed）、捷克（Prague）和法国（Dion）这5个地点地表大气中（气溶胶）中7Be浓度的30年（1972—2002）的变化；（b）欧洲大气7Be浓度平滑曲线与太阳活动和宇宙射线强度变化比较
图2-13 斯洛伐克（Bratislava）地面大气中月平均7Be活度浓度变化
（a）1981—1995年月平均浓度变化；（b）不同时间段月平均浓度变化[13]
土壤中铀和钍的衰变产物222Rn和220Rn等惰性气体核素，可以通过弥散进入大气，这些核素及其衰变产物成为大气放射性的另一个主要来源。但这些核素主要存在于低层大气中，极少进入高层和平流层大气中。大气中的210Pb是222Rn的衰变产物。地表土壤和岩石中的226Ra衰变产生的惰性气体核素222Rn，可以从土壤和岩石颗粒物的缝隙弥散而进入大气，222Rn的半衰期较短（3.8 d），经过几个更短寿命衰变子体核素，快速衰变至较长寿命的210Pb（23 年）。222Rn在大气中主要以气体形式存在，而其衰变子体包括210Pb等生成后，会迅速与大气中的颗粒物结合。
斯洛伐克地面大气中222Rn和210Pb活度浓度变化（图2-14）表明，地面大气中222Rn的活度浓度比210Pb高3～4个量级（222Rn/210Pb比值为5 000～10 000），这主要归因于两者半衰期差别较大，无法达成放射性衰变平衡。另外由于这些核素在大气中滞留时间较短，仅几天到几周，半衰期长的210Pb在大气中的积累时间较短。虽然大气中222Rn和210Pb活度浓度差别较大，但季节分布相似，均呈现出秋冬季高于夏春季的特点，然而没有大气中7Be活度浓度季节变化得那么明显。其次，大气中222Rn和210Pb的季节变化规律与7Be相反。伯拉第斯拉瓦（Bratislava）位于欧洲中部，为典型大陆性气候，受海洋大气影响较小。该地区大气中222Rn主要来源于土壤中222Rn向大气的弥散。秋冬季大气中较高的222Rn和210Pb活度浓度可能是由于其较好的气候条件（如低湿度和较强的风力）有利于222Rn从土壤扩散到大气中。不同地点由于气候和环境条件的不同可能会导致不同的季节变化，如在科威特和布达佩斯就观察到222Rn和210Pb在夏秋季高于春冬季。
图2-14 斯洛伐克（Bratislava）地面大气中222Rn和210Pb活度浓度变化[13]
（a）2003—2013年月平均222Rn和210Pb活度浓度变化；（b）2004—2013年各月平均活度浓度变化
由于海水中较低的226Ra和222Rn浓度，海洋上空大气中222Rn和210Pb显著低于陆地上空。图2-15 为北太平洋上空大气中210Pb沉降通量随与亚洲大陆距离的变化[11]，可以看出在接近亚洲大陆区域，大气中210Pb沉降通量随距离大陆的距离增加快速降低，而在太平洋上空大气中210Pb沉降通量处于极低水平。在北太平洋东部的美国西部沿海区域大气中210Pb沉降通量也很低，这可能与北太平洋盛行的西风有关，美国西部沿海地区气团主要来源于太平洋，美国大陆上空的222Rn和210Pb很少传输到太平洋沿岸区域。图2-16为日本的辰口（Tatsunokuchi）地区在1991—2002年大气月平均7Be和210Pb沉降量（降水和降尘）的变化。[15]这两种核素的变化趋势相似，均呈现出冬季高、夏季低的季节变化（图2-16）；其中7Be的季节变化与前面在斯洛伐克观察到的变化趋势相反，这可能与其气候和环境差异导致的从大气中去除7Be的过程和机理不一致有关。在该地区60%～70%的年度总210Pb和7Be是在冬季随强降雪沉降至地表上的，说明强降水和降雪在7Be和210Pb大气清除中发挥了重要作用。大气中的210Pb是222Rn的衰变产物，辰口位于日本西海岸，冬季由于季风的作用，由陆地释放到大气中的222Rn及其衰变子体210Pb通过由北向南的冬季风在日本上空扩散，呈现较高的浓度；而在夏季，由于由东向西的夏季风的作用，在辰口上空的大部分空气来源于太平洋上空。由于海水中较低的222Rn，及其在海水中较小的弥散性，海洋向大气中释放的222Rn较少，导致转移至该地区上空的210Pb浓度较低。该地区大气沉降的7Be和210Pb与月降水率明显相关，这与其他地方的观测不太一致。对比两种核素的沉降量变化可以发现，虽然其沉降量的变化相似，但沉降物中210Pb/7Be比值在冬季（0.16～0.26）明显高于夏季（0.06～0.13）[图2-16（c）]，再次证明由冬季风将北部陆地上空210Pb传输到该地区是其主要来源途径。
图2-15 北太平洋上空大气中210Pb沉降通量随与亚洲大陆距离的变化[11]
注：标记数据点为太平洋西北区域，En为埃内韦塔克（Enewetak）；Md为中途岛（Midway）；SF为旧金山（San Francisco）；LA 为洛杉矶（Los Angeles）；Oa 为瓦胡岛（Oahu）；Fa 为范宁岛（Fanning）
图2-16 日本辰口大气沉降7Be和210Pb的季节变化
（a）1991—2002年7Be、210Pb月沉降量和月降水量的变化；（b）大气沉降物中210Pb/7Be放射性活度比变化；（c）大气7Be和210Pb沉降量的平均月变化[15]
陆地、海洋表层大气和大洋上空平流层大气中7Be/210Pb活度比值的变化（图2-17）比较清晰地表明海洋表层及其上空平流层大气中7Be/210Pb活度比值相近，但远高于陆地表层大气中的。另外，虽然不同区域大气中7Be/210Pb活度比值均呈现出季节性变化，但其变化趋势不一致。这与两个核素来源不同，平流层大气与对流层大气交换，以及大气传输有关。在陆地表层大气中，210Pb来源于从土壤中逸出的222Rn的放射性衰变，其浓度远高于海洋上空。而主要产生于大气平流层的7Be向对流层扩散进而向地表沉降，导致其在陆地和海洋上空的来源相似，使得陆地表层大气中7Be/210Pb活度比值低于海洋上空。
图2-17 陆地（Champaign）、海洋（Bermuda）表层大气和大洋上空平流层大气中7Be/210Pb活度比值的变化（6年，1988—1994）[11]
210Po是大气中另一种天然放射性核素，图2-18为厦门地区降水中210Po的沉降量随时间的变化及其与7Be和210Pb沉降量的比较，可以看出210Po的放射性沉降通量低于210Pb 1～2个量级，低于7Be达2～3个量级[16]。210Po是210Pb通过210Bi（半衰期为5.3 d）的衰变子体，其半衰期为132 d，在大气中主要以颗粒物形式存在
。由于颗粒物在大气中，特别是在低层大气中的滞留时间仅几天到十几天，210Po和210Pb在大气中无法形成放射性衰变平衡，因此在大气中的水平较低。该研究还发现降水中210Po和210Pb沉降量呈弱相关（r=0.7），且两者与降水量的变化显著相关，说明湿沉降是两者的主要沉降过程，210Po除了来源于210Pb的衰变外可能还有其他来源。由于Po是一种易挥发性元素，高温过程可以将Po从各种材料中释放到大气中。在韩国首尔大气中观察到水平明显升高的210Po（图2-19），发现其主要来源于燃煤以及生物质燃烧向大气的释放[17]。210Po是一种α衰变放射性核素，存在于大气中的210Po通过呼吸进入人体内造成的内照射当量剂量远高于7Be和210Pb等β放射性核素的，因此在个别区域大气中存在的高水平210Po，如燃煤电厂和金属冶炼厂环境等，可能会导致公众由于吸入210Po而受到较高的内照照剂量。
图2-18 厦门地区2004—2006年降水中7Be、210Pb和210Po的沉降通量变化，圆点为月平均值[16]
图2-19 韩国首尔大气降水中210Po和210Pb活度及其比值随时间的变化[17]
大气中的人工放射性核素主要来源于人工核活动的释放。1945—1980 年的大气核武器试验是大气中人工放射性的主要来源。虽然进入低空和对流层大气中的放射性物质在大气中的滞留时间较短（2～4 周），进入平流层的颗粒物和气体滞留时间大约为1年，但大气中来源于大气核试验的人工放射性核素直到现在仍然存在。其中一个主要原因是沉降于地表的放射性核素可能会以颗粒物和气态的形式重新进入大气。切尔诺贝利核事故和福岛核事故均向大气中释放了大量放射性物质，这些放射性颗粒物和气体随气团在大气中扩散，导致大范围的大气污染。这些放射性物质在扩散过程中大部分随降水冲刷，从大气沉降到地表，部分以干沉降的形式沉降到地表。由于细颗粒和气态核素的大气沉降速率极低，大气中放射性物质的主要清除方式是湿沉降。
图2-20是1956年以来在丹麦测得的地表（地面1.5 m）大气中137Cs和90Sr浓度变化。在图中观察到在1962—1963年出现了人工放射性核素的最高水平，这主要是由于大部分大气核试验发生在1962年（图2-5～图2-7），考虑到其在大气层的滞留时间，主要沉降出现在1963年。自此之后，大气中的人工放射性物质浓度迅速降低，这主要归因于部分大气核武器试验条约的签署，苏联和美国的大气核试验停止。但在1963—1981年仍有一些波动，这可能主要是在这期间法国、英国和中国的少量大气核武器试验所致。1981年以后，大气中90Sr浓度快速降低，2000年后逐渐趋于稳定。但137Cs的浓度在1986年和2011年出现两个峰值，这是由于1986年4月的切尔诺贝利核事故和2011年3月日本福岛核事故释放所致。其中切尔诺贝利核事故期间丹麦大气中的137Cs浓度与1962—1963年的大气核试验峰值相当，但90Sr浓度低于大气核武器试验的峰值。由于137Cs为反应堆中主要长寿命挥发性核素，而90Sr的挥发性较低，因此这两起核事故，特别是福岛核事故释放的90Sr较少（表2-14），因此在欧洲大气中仅观测到较低的切尔诺贝利核事故导致的90Sr信号，没有观测到明显的福岛核事故导致的90Sr信号。
图2-20 丹麦索里（Risø）大气颗粒物种检测的大气137Cs和90Sr浓度的长期变化，样品为一周连续采集大气气溶胶
图2-21为芬兰的罗凡涅米（Rovaniemi）（66°34'N，25°50'E）及北半球高纬度其他地区，如格陵兰岛拓乐（Thule）（76°31'N，68°41'W）、美国阿拉斯加（Alaska）和加拿大安大略省（Ontario）等大气中137Cs和90Sr浓度的变化。1980 年以前芬兰罗凡涅米与丹麦大气的137Cs浓度水平相当，1986年切尔诺贝利核事故的137Cs信号也与丹麦接近，但格陵兰岛和阿拉斯加1986 年的137Cs浓度水平远低于丹麦和芬兰大气中137Cs的浓度水平，说明切尔诺贝利核事故释放的137Cs很少到达北半球高纬度地区。1966年前格陵兰岛大气中137Cs和90Sr浓度明显高于丹麦和芬兰，这可能与位于高纬度地区的苏联在新地岛（74°51'N，58°27'E）的大气核武器试验释放的放射性物质有关[18]。图2-22为芬兰赫尔辛基90Sr大气沉降量的变化，与丹麦大气中90Sr的浓度变化趋势相似[19]。
图2-21 芬兰北部罗凡涅米及北半球高纬度其他地区大气中137Cs
和90Sr浓度变化（1965—2012）[18]
图2-22 芬兰赫尔辛基90Sr大气沉降量（干沉降＋湿沉降）变化（1962—2010）[19]
图2-23为日本东京/筑波1958—1999年137Cs和239，240Pu的大气月沉降量的变化。可以看出其137Cs的沉降量变化趋势与在丹麦观测到的地表大气中的137Cs浓度变化相似，最高值出现在1963年，之后逐渐降低，1986 年同样观测到切尔诺贝利核事故释放的信号，但其对日本大气中137Cs的影响比丹麦小。这主要是由于事故发生时及之后一段时间受风向影响，辐射云主要向西北和西南扩散，导致除切尔诺贝利附近的乌克兰、白俄罗斯和俄罗斯部分地区外，北欧和南欧部分地区大气中的放射性水平较高。而包括日本在内的亚洲和美洲大部分地区大气中的放射性水平较低。钚同位素在日本东京/筑波的大气沉降量变化趋势与137Cs相似，最高值也出现在1963年，之后不断降低，20 世纪80 年代后期以来的沉降量基本趋于稳定，没有在1986年观察到的切尔诺贝利核事故的沉降信号。这主要是由于切尔诺贝利核事故释放的钚主要结合在粗颗粒上，释放在大气中后，传输距离较短，大部分沉降在附近高污染地区。
图2-23 日本东京/筑波1958—1999年137Cs和
239，240Pu大气月沉降量变化[20]
图2-24为北半球和南半球中纬度地区大气中90Sr浓度在1957—1983年随时间的变化，两个半球的变化趋势相似，但南半球大气中的90Sr水平比北半球低，且1964年的峰值不明显。这主要归因于全球大气核武器试验主要发生在北半球中高纬度地区，特别是1962年的大量大气核武器试验主要发生在北半球。北半球中纬度地区大气90Sr的浓度水平和变化趋势与在丹麦观察到的结果相似。
图2-24 中纬度地区大气中90Sr浓度随时间变化，测量值为中纬度几个地区测量值的平均值，并与大气模式计算值做了比较[3]
图2-25 南北半球不同地点地表大气中239，240Pu浓度以及北半球平流层上部和下部大气中239，240Pu浓度变化[21]
图2-25为北半球和南半球不同地点地表大气中239，240Pu浓度在1996—2015年长时间的变化[21]。虽然其239，240Pu的放射性浓度水平比137Cs和90Sr低2～3个量级，但其随时间的变化趋势与137Cs和90Sr相似，最高值出现在1963年。然而在1986年和2011年均未观察到有明显的升高，这表明在全球范围大气中没有明显来源于切尔诺贝利核事故和福岛核事故的贡献。1980年后大气中239，240Pu的浓度水平在南北半球均未见明显的变化，这表明1980年大气核试验停止后没有其他核活动的明显贡献，来源于地表颗粒物的再悬浮可能是维持大气239，240Pu浓度水平的一个主要原因。图2-25还给出了平流层上部（20～40 km）和平流层下部（10.1～14.2 km）大气中239，240Pu浓度水平及其随时间的变化，可以看出平流层上层大气239，240Pu浓度水平明显高于平流层下部大气，且比地球表层大气高1～3个量级，这说明大气核武器试验产生的大部分放射性物质被注入平流层上部。根据239，240Pu在1963年后一段时间内浓度水平的变化，可以估算出核武器产生的细颗粒在平流层的滞留时间为1.3年。但在2000—2010年平流层下部的大气中观测到了较高水平的239，240Pu，由此估算出含钚放射性颗粒物在平流层的滞留时间可以达到2.5～5年。因此1980年后表层大气中较为稳定的239，240Pu浓度水平可能也还有滞留在平流层的大气核武器试验来源的钚同位素的持续性贡献。与北半球相比南半球地表大气中239，240Pu的浓度稍低，但变化趋势与北半球相似。由于南半球观测点少，且始于1965年，未能观测到1963年的峰值信号。由于1960—1962年的大量大气核武器试验主要发生在北半球，因此239，240Pu浓度的变化趋势应该与大气中137Cs和90Sr的变化相似，在南半球1963年的峰值不明显。
图2-26 北半球平流层上部和下部大气以及不同地点地表大气中238Pu浓度变化[21]
图2-26列出了北半球大气中238Pu浓度变化，除浓度水平稍低于239，240Pu外，其变化趋势也不完全与239，240Pu一致，大气中238Pu浓度的峰值出现在1971—1973年，这主要与以238Pu为燃料的SNAP-9A 卫星坠毁的贡献有关。SNAP-9A 卫星于1964年坠毁于印度洋上空，而北半球表层大气中的238Pu浓度峰值却出现在7～9年以后，可能与其在平流层较长的滞留时间有关。在2000—2010年北半球平流层下部的大气中238Pu浓度依然比地表大气高1～2个量级，进一步说明其在平流层较长的滞留时间。1965—1967年在南半球地表大气中观测到较高的238Pu水平，来源于SNAP-9A 卫星的钚在平流层从南半球到北半球较慢的扩散，这可能是238Pu峰值滞后的一个主要原因。北半球平流层上部的测量结果表明238Pu峰值出现在1965—1966年，进一步表明其来源于坠毁于印度洋上空大气层的SNAP-9A 卫星，但比坠毁时间晚了1～2年，这可能归因于其在平流层从南半球到北半球的转移时间。
表2-17列出了不同来源或地点样品中钚同位素的比值（238Pu/239+240Pu的活度比、241Pu/239+240Pu活度比和240Pu/239Pu原子比）。不同来源钚的其同位素比值不同，利用该特性可以对环境中的钚进行溯源，判断不同核活动对环境的贡献，并可用于核诊断分析。环境中钚主要来源于大气核武器试验的近场沉降、全球沉降、核武器事故释放、核反应堆事故释放和乏燃料后处理厂排放等。北半球全球沉降的钚中238Pu/239+240Pu活度比值为0.024～0.029，在南半球则为0.20，高出近10倍，这主要是由于坠毁于南半球上空的SNAP-9A 卫星导致在南半球有较高的238Pu沉降。美国太平洋核试验场（PPG）释放的钚的238Pu/239+240Pu活度比值为0.001～0.014，比北半球多数核试验场的0.015～0.029低，但其240Pu/239Pu原子比值（0.30～0.36）却高于北半球核武器试验场（0.02～0.22）和全球大气核武器试验沉降（0.18），接近核电厂事故释放的钚同位素的比值（0.032 3～0.447）。核武器材料中238Pu、240Pu和241Pu的含量较低，其相应238Pu/239+240Pu、241Pu/239+240Pu和240Pu/239Pu比值均较低，而在核武器试验后的材料中，由于这些同位素是在核反应过程中产生的，使其比值相应升高，特别是在核电站事故释放和后处理厂排放的物质中，比值更高。切尔诺贝利核事故和福岛核事故来源的241Pu/239+240Pu活度比高达80～123，远高于核武器材料中的0.75～8.5。
表2-17 不同来源或地点样品中钚同位素的比值[21]
续 表
图2-27 北半球和南半球夏天本底区域大气中14CO2浓度水平在1950—2010 年的变化（a）[22]，以及全球不同地点降水中3H 活度水平（1 TU ＝9.118 Bq/L）（b）[23]
14C既是宇生天然放射性核素，也是重要的人工放射性核素。1945年以来的人类核活动向环境释放了大量14C，其中大气核武器试验向环境释放了220 PBq的14C。虽然其仍远低于全球天然14C总储量（11 TBq），但其是核活动前大气中14C储量（140 PBq）的1.6倍，最终致使大气中14C的浓度大幅度提高。图2-27为通过测定大气和树轮中14C/12C比值获得的南半球和北半球夏天大气中14CO2浓度水平在1950—2010年的变化。图中Δ14C是归一化和同位素分馏校正后的样品中的14C 活度（Bq/kg C）与衰变校正的1950年大气14C的活度（226 Bq/kgC）的比值，表示为‰。可以看出大气中14C 在1965—1966年达到峰值，为天然水平的1.6～1.8倍，之后逐渐降低，2010年后已接近核活动前的水平，仅高出大约5%。这主要是由于CO2在大气与生物圈和水圈的快速转移所致（图2-28），目前水圈（如表层海水）以及生物圈中14C浓度水平仍远高于人类核活动前的水平。
图2-28 大气、生物圈和水圈中14C水平的变化
核动力反应堆的运行是目前环境中人工14C的主要来源，也是核电站对公众辐射当量剂量的主要贡献者。按照1995年归一化的核电厂14C排放量0.44 TBq/GWa和2018核电全年2.6 TW·h发电量计算，2018年14C的全球总排放量仅为130 TBq，为大气中天然14C总储量的0.1%左右，对大气中14C的浓度影响非常有限。然而对于核电厂周围区域环境，其排放量对周围环境可能会有较明显的影响，因此14C是核电厂环境辐射检测的重要内容。
放射性碘同位素是人类核活动释放的重要核素，特别是131I等短寿命放射性核素，它是全球大气核武器试验和两起核事故排放的最重要的核素。这主要是由于碘可以在人体甲状腺中富集，以及碘具有易挥发性和亲生物性，可以通过呼吸、饮水、牛奶和饮食引入人体，其是公众辐射当量剂量的主要贡献者。在乏燃料后处理厂，由于乏燃料已经过长期储存和冷却，碘的短寿命放射性同位素基本衰变殆尽，因其影响有限。核电厂运行中排放的131I是重点监测和控制核素。虽然经过了严格的过滤和捕集措施，但由于燃料元件破损或元件表面少量沾污的铀裂变所产生的少量碘同位素也有可能释放到环境中。目前环境中碘同位素主要来源于医用放射性碘同位素（如131I、125I、124I、123I等）的生产和操作事故，以及病人使用后的释放。129I是一种宇生天然放射性核素，但目前环境中的129I主要来源于人类核活动的排放，其中乏燃料后处理厂，特别是法国的La Hague和英国的Sellafield乏燃料后处理厂向环境排放了大量129I，占目前环境129I总储量的90%以上，使得表层环境中129I浓度水平升高至核活动前天然浓度水平的3～8个量级。由于核活动和核设施排放，特别是核燃料后处理厂主要分布在北半球，尤其是欧洲地区，导致全球环境中129I浓度水平极不均匀，呈现出欧洲，特别是西欧和北欧最高，北半球高于南半球，南极最低的分布。图2-29为全球降水中129I浓度的纬度分布，最低129I水平出现南极地区，比最高的欧洲地区低4个量级。
图2-29 全球降水中129I浓度的纬度分布[24]
图2-30为2001—2006年丹麦大气降水中129I浓度及其形态变化，可以看出这期间丹麦大气降水中129I处于全球较高水平，而且主要以碘化物形式存在。这主要是由于欧洲两座乏燃料后处理厂从20世纪50—60年代开始运行，并向大气中排放了大量129I。此外他们从1990年开始降低了大气中129I的排放量，但显著增加了向海洋中排放129I的量，导致欧洲海域海水中129I浓度水平显著升高，129I/127I原子比值达到10-6。海水中的129I会通过生物和化学过程转变成挥发性碘（如I2）而进入大气，挥发性碘经歧化反应后主要转变成碘化物，导致大气中129I浓度水平升高，并且以129I-的形式进入降水中。
图2-30 丹麦2001—2006年大气降水中129I浓度及其形态变化[25]
大气中129I浓度水平的变化会反应在冰雪中，通过分析冰芯中129I的浓度活度，可以获得大气129I浓度水平的长时间记录。图2-31为瑞士阿尔卑斯山冰芯中记录的1950—2000年大气中129I浓度的变化[2627]。可以看出从1950—1988年大气降水中129I浓度连续上升了两个量级之后呈下降趋势。1950—1963 年大气中的129I应该主要来源于大气核武器试验沉降，之后一直到1988 年，这期间129I应该主要来源于乏燃料后处理厂的大气排放和1963—1980 年的大气核武器试验释放。1988 年以后，两大欧洲乏燃料后处理厂大气129I排放降低是导致降水中129I浓度降低的主要原因。另外由于其较高的海拔（3 900 m）以及较低的纬度（46°33'N），欧洲乏燃料后处理厂排放于海洋后再挥发进入大气中的129I可能难以扩散到较低纬度的高海拔地区的冰川中。
图2-31 瑞士阿尔卑斯山Fiescherhorn冰川（46°33'N，08°04'E；3900masl，BerneseAlps）冰芯中记录的大气中129I浓度变化[25-26]
图2-32 格陵兰岛东南SE-Dome冰川（67.18°N，36.37°W；3170masl）冰芯中129I和3H浓度变化（1955—1977）及其与年度全球核试验爆炸当量以及乏燃料后处理厂的大气排放量变化比较[28]
图2-32为1955—1977年格陵兰岛东南冰芯中129I浓度变化。[28]可以看出其变化趋势与瑞士阿尔卑斯山冰芯中的不同，在1962—1964 年出现了几个129I峰值，1958年、1972年和1974年也出现了几个小的129I峰值。但1964年后，129I处于较低水平。与大气核武器试验的次数和当量以及欧洲核燃料后处理厂大气129I排放比较（图2-32），可以推测1955—1964年出现的几个较高的129I峰值应该归因于大气核武器试验沉降，而1972年和1974的峰值可能与欧洲核燃料后处理厂的129I排放有关。也可以看出，大气核武器试验和欧洲核燃料后处理厂对格陵兰的影响程度均低于瑞士阿尔卑斯地区。
另外大气中129I浓度水平也会通过大气吸收保留在树轮中，通过分析树轮中129I浓度水平，可以获得大气129I的浓度水平和变化。由于植物的吸收和富集，树轮和其他环境载体中129I浓度很难直接比较。但由于碘的不同同位素在植物吸收和其他环境介质中的行为相同，分馏很小，因此常用129I与碘的唯一稳定同位素127I的原子比值来比较不同介质中129I的水平。图2-33是在我国青海地区云杉树轮中129I/127I原子比值[29]，代表该地区1961—2015年大气129I水平及其变化。由图发现树轮中129I/127I的原子比值为10-9～10-8，低于北欧地区的10-7～10-6两个量级。由于该采样点距离罗布泊核试验点较近，清楚记录了中国大气核试验的信号，其变化反映了大气核试验和欧洲乏燃料后处理厂排放的联合影响，表明欧洲乏燃料后处理厂129I的大气排放和排入海洋的129I向大气再次释放可通过西风传输到中国。
图2-33 我国青海群加（36°16'N，101°40'E）和麦秀（35°16'N，101°55'E）国家森林公园云杉树轮中129I/127I原子比值变化[29]
切尔诺贝利核事故和福岛核事故向环境释放了大量碘同位素，事故发生时在北半球大部分区域都可以探测到131I信号。与此同时也释放出一定量129I，造成区域环境大气129I浓度升高。图2-34为在距离福岛第一核电站70 千米的日本福岛大学的降水中129I浓度的变化[30]。事故发生后大气降水中129I 浓度升高了4 个量级，达到了1012atoms/L，然后随时间呈指数降低。事故发生200 d后，降水中129I浓度降低减缓，且呈周期性波动，这主要是由于沉降于地表的129I通过生物活动转化为气态129I重新释放到大气中，还有部分结合于细颗粒上的129I随细颗粒在大气中再悬浮所致。福岛核事故释放的137Cs也呈现相似的变化趋势（图2-34）。
图2-34 日本福岛核事故发生后福岛大学大气降水中129I浓度（）和福岛与筑波地区大气气溶胶中137Cs浓度（+）的变化[31]